近日，我院王荣耀博士作为第一作者在化学领域国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》上发表了题为“Directional Electron Transfer in Island-Sea Structured Contact-Electro-Catalysis Enables Cascade Defluorination of PFAS”的研究论文。我院陈国柱教授与厦门大学范凤茹教授为共同通讯作者。

全氟及多氟烷基物质（PFAS）因其极强的C-F键能而被称为“永久化学品”，对全球生态环境构成了严峻挑战。围绕这一国际公认的治理难题，团队近年来持续聚焦于环境催化过程中界面电子态的调控机制，系统探索通过界面结构设计实现电子的高效传输与定向利用。在前期研究中，该团队积累了扎实的理论与技术基础：在Water Research（2025, 287, 124435）文章中阐明了电子金属-载体相互作用（EMSI）对电极界面电子转移动力学的强化机理；在Chemical Engineering Journal（2025, 519, 164970）文章中构建了具备自供电监测能力的Janus结构催化模块，实现了能量转化与污染治理的协同；并在ACS ES&T Engineering(2025, 5, 1844)报道了压电驱动异质结体系对高级氧化过程的增益效应。这些研究从不同侧面揭示了界面电子行为对环境催化反应路径与效率的决定性作用。

在本研究中，针对接触电致催化（Contact-Electro-Catalysis，CEC）中电子结构不可控及非定向转移的难题，研究团队巧妙设计了一种“岛-海”结构的接触电催化系统。

研究发现，通过在聚偏氟乙烯（PVDF）基质中嵌入原子级分散的Cu-N4位点，能够触发界面电子转移并诱导PVDF的β相结晶，从而显著增强压电极化和界面电场（IEFs）。这种独特的配置通过场发射效应驱动电子从PVDF基质定向注入Cu-N4活性中心。富电子的铜位点能够活化溶解氧生成•O2−，通过亲核攻击诱导C-F键极化并断裂。随后，系统产生的•OH和1O2协同作用，将低氟中间体彻底氧化矿化，构建了高效的级联还原-氧化路径。

研究结果显示，该系统在温和条件下实现了全氟辛酸（PFOA）超过95%的降解率和94.4%的脱氟率，且具有优异的稳定性。通过原位红外（FTIR）、电子顺磁共振（EPR）、开尔文探针力显微镜（KPFM）及密度泛函理论（DFT）计算，团队首次揭示了β相诱导的电势梯度如何调控界面电子动力学。该工作不仅为PFAS的无害化处理提供了新技术，也为分子水平上精准调控软物质催化界面的电子迁移提供了通用范式。

该研究得到了国家自然科学基金（22206057、21976069、52000088）、山东省自然科学基金（ZR2022QB123）及济南大学学科交叉汇聚建设项目专项经费的资助。

撰稿：王荣耀          编辑：白雪飞          编审：于龙泉